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诚实善良的好人科尔（克里斯·埃文斯 Chris Evans 饰）爱上了神秘莫测的赛迪（安娜·德·阿玛斯 Ana de Armas 饰），他有一个惊人发现：赛迪竟然是一名秘密特工。两人还没来得及进行第二次约会，就踏上了拯救世界的国际冒险之旅。
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在《复仇者联盟：终局之战》之后，萨姆·威尔逊（猎鹰）和巴奇·巴恩斯（冬兵）联合参与了一场全球性冒险行动，他们的能力和耐心受到考验。
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瑞奇（贾斯汀·丁伯莱克 Justin Timberlake 饰）是普林斯顿大学的高材生，生来就拥有超高智商的他在赌博上有着过人的天赋，从很小的时候起，他就懂得利用自己的这一优势来挣取学费和零花钱，并因此而过着吃穿不愁的富裕生活。 可是，常在河边走哪有不湿鞋，终于，瑞奇在一场十分重要的赌局中马失前蹄，几乎失去了全部。高傲的他深信是有人给自己下套出千，于是，瑞奇千里迢迢来到了哥斯达黎加，寻找赌王伊万（本·阿弗莱克 Ben Affleck 饰）。伊万利用高额的奖金诱惑瑞奇同他参加一场十分危险的网络赌局，与此同
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最先与灭霸军团遭遇的雷神索尔一行遭遇惨烈打击，洛基遇害，空间宝石落入灭霸之手。未几，灭霸的先锋部队杀至地球，一番缠斗后掳走奇异博士。为阻止时间宝石落入敌手，斯塔克和蜘蛛侠闯入了敌人的飞船。与此同时，拥有心灵宝石的幻视也遭到外星侵略者的袭击，为此美国队长、黑寡妇等人将其带到瓦坎达王国，向黑豹求助。幸免于难的索尔与星爵一行相逢，随后他们兵分两路。索尔与火箭、格鲁特踏上再铸雷神之锤的旅程，星爵则与卡魔拉等人试图阻止灭霸的恶行。而知晓灵魂宝石下落的卡魔拉，同样是其义父灭霸追踪的对象。
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渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯 Chris Evans 饰），在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞（塞缪尔·杰克逊 Samuel L. Jackson 饰）遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯（罗伯特·雷德福/Robert Redford 饰）的通缉
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美军侵入伊拉克后，上士威廉姆斯•詹姆斯（杰瑞米•雷纳 Jeremy Renner 饰）被调入陆军亡命连拆弹组，接替刚在巴格达执行任务中牺牲的同事。拆弹组另两人，负责联络的士官桑波恩（安东尼•麦凯 Anthony Mackie 饰）和负责掩护的特种兵欧文（布莱恩•杰拉蒂 Brian Geraghty 饰）对意气用事的威廉姆斯相当反感。但在联合国大楼的拆弹行动中，抗拒命令强行拆弹的威廉姆斯却得到上校瑞德（大卫•莫尔斯 David Morse 饰）的赞赏。在一次仓库拆弹任务中，威廉姆斯认为被用作尸体炸弹的伊拉克